JPhysD编辑优选:表面DBD湿法制备高性能Pd/O-NCNTs-P甲酸脱氢催化剂
本篇研究来自大连大学底兰波课题组。本文采用表面DBD辅助,在溶液中制备了富含氧官能团和氮/氨基改性碳纳米管载钯催化剂(Pd/O-NCNTs-P)。湿法等离子体可显著增加碳材料表面含氧官能团。结合氨基修饰和等离子体还原,获得了小粒径、高分散的Pd纳米粒子,并增强了金属-载体相互作用。该催化剂甲酸脱氢的初始TOF达10888h-1,活化能低至27.7kJ·mol-1,且六次循环使用未出现活性降低。 文章介绍 Surface DBD plasma for preparation of highly active and stable Pd/O-NCNTs-P formic acid dehydrogenation catalysts in solution Xiaonan Du(杜潇楠), Yinbo Shao(邵寅博), Jingsen Zhang(张井森), Hong Li(李宏), Fei Gao(高飞), Yifei Yang(杨伊飞), Yue Hua(滑跃), Xiuling Zhang(张秀玲) and Lanbo Di(底兰波) 通讯作者: 底兰波,大连大学 研究背景: 甲酸具有高的体积储氢密度(53 g H2/L)和质量储氢密度(4.4 wt%),可在常温常压下催化释放氢气,是理想的储氢材料。设计高选择性、活性和稳定性的催化剂至关重要。目前具有优异性能的钯基催化剂,通常采用化学还原法制备,需使用过量有毒有害的化学试剂,还会对载体表面有益的含氧官能团(OCGs)造成破坏,不利于钯活性组分的分散。 冷等离子体是一种制备高性能金属催化剂的绿色新技术,但是等离子体属于表面处理手段,无法对粉末状催化剂进行放大处理。本研究旨在开发一种绿色快速的表面介质阻挡放电湿法等离子体,辅助溶液中制备富含OCGs和氮/氨基改性碳纳米管载钯催化剂(Pd/O-NCNTs-P)新技术,为其工业化放大提供新途径。 研究内容: 图1. Pd/O-NCNTs-P和Pd/O-NCNTs-C的制备方案示意图 图1展示表面DBD制备Pd/O-NCNTs-P的流程:采用氧等离子体处理碳纳米管(CNTs),然后采用APTES对其进行氨基修饰,最后采用表面DBD处理获得Pd/O-NCNTs-P。 在333K下,Pd/O-NCNTs-P的初始TOF高达10888 h-1,分别是Pd/NCNTs-P(8415 h-1)和商用Pd/C(6700 h-1)的1.29和1.63倍。经六次循环测试,其产气量基本不变。而Pd/O-NCNTs-C在第六次循环后,产气量降至首次的54%。…