JPCM编辑优选:表面曲率对纳米液滴物理性质的调控机制
本篇研究来自北京师范大学孙刚课题组。本研究揭示了表面曲率调控纳米液滴界面性质的新规律:曲率增大可抑制毛细波涨落、增强界面分子有序性,并形成具有显著空间特征的界面压力分布;同时,曲率还可加速界面分子运动,弯曲界面分子的短时振动与长时扩散存在可靠关联,建立了“界面曲率—微观结构—分子动力学”之间的联系。该成果为理解纳米弯曲界面的输运机制提供了新认识。 文章介绍 How surface curvature shapes water nanodroplets in air Kun Qiu(仇坤), Huaze Shen(申化泽) and Gang Sun(孙刚) 通讯作者: 孙刚,北京师范大学物理与天文学院 研究背景: 气—液界面广泛存在于云和气溶胶、相变成核以及微纳流体等自然和技术体系中,其独特的分子结构和动力学行为深刻影响相变、化学反应与物质传输过程。界面水在数个分子层内呈现密度分层、分子取向增强及类冰结构,表现出显著不同于体相水的运动特性。由于实际液滴具有有限曲率,曲率还会进一步调控界面涨落、分子排布和局域力学环境,赋予纳米液滴区别于平面界面的尺寸依赖特征。尽管已有研究发现曲率能够影响界面氢键网络,但其对界面结构、力学与动力学性质的系统影响仍缺乏清晰认识。基于此,本研究以不同尺寸的纳米水滴为模型,系统揭示表面曲率对界面性质的调控作用,为深入理解纳米尺度界面现象及其在相变调控、界面传质和微纳流控等领域的应用提供重要理论依据。 研究内容: 本研究采用分子动力学模拟,构建不同温度和尺寸的水纳米液滴,系统研究表面曲率调控液滴界面结构、力学和动力学性质的分子机制,取得以下重要发现: (1)通过引入Willard–Chandler本征界面分析方法,首次清晰揭示了液滴表面约两个分子层范围内存在类冰的分层结构和显著分子取向有序性,并发现界面有序性随曲率增大而增强,表明曲率能够诱导纳米液滴界面结构重组。 (2)研究发现,界面压强分布呈现与分子分层相对应的层状特征,其根源在于界面氢键网络的拉伸和有序化。通过比较平均界面与本征界面,进一步发现表面张力的曲率依赖性主要源于毛细波涨落,而本征界面的表面张力基本不随液滴尺寸变化,从而为理解经典Tolman效应提供了新的分子尺度解释。 (3)动力学研究表明,界面分子运动显著快于液滴内部,且曲率越大,界面动力学的增强越明显。更重要的是,研究发现弯曲界面的短时振动与长时扩散之间存在稳定关联,表明短时间尺度的运动信息可以用于预测长时间尺度的扩散行为,为纳米界面动力学调控和输运预测提供了新思路。 本研究从结构、力学和动力学三个层面建立了“表面曲率-界面有序性-局域力学-分子动力学”之间的内在联系,揭示了纳米液滴界面区别于平面界面的新性质,构建了认识曲率效应的新分子图景。研究成果不仅深化了对纳米尺度界面水和液滴行为的基础认识,也为相变成核、界面传质、纳米液滴操控、微纳流控及界面反应调控等领域提供了重要理论依据。 作者介绍 孙刚 教授 北京师范大学 孙刚,北京师范大学教授。2016年于北京大学、波士顿大学(CSC联培)获得博士学位,先后在悉尼大学,东京大学从事博士后研究。研究方向为不同维度下的相变和临界现象,主要包括结晶、玻璃转变以及玻璃-玻璃转变等。迄今在Nature Materials, Nature Communications, PRL, PNAS, Science Bulletin等期刊上发表学术论文三十余篇,获得国家发明专利一项。 期刊介绍 Journal of Physics: Condensed Matter 2025年影响因子:2.9 Citescore: 4.8 Journal of Physics: Condensed Matter…