JPhysB编辑优选：原子分子自旋轨道分辨阿秒光电离延迟
本篇研究来自吉林大学原子与分子物理研究所、吉林省瞬态量子过程调控与应用重点实验室罗嗣佐课题组。本文利用高能量分辨阿秒光电子干涉技术，测量了Ar、Kr、Xe和CH₃Br中np壳层电子电离至自旋-轨道劈裂离子态（J=1/2与J=3/2）的相对光电离时间延迟，揭示了分子环境对电子动力学的主导作用。首次在CH₃Br分子中测出自旋-轨道分辨光电离时间延迟，发现低光子能量下延迟显著（42as、28as），而Ar、Kr、Xe原子中延迟近乎为零，与理论完美吻合。 文章介绍 Spin–orbit photoionization delay of noble-atoms and CH3Br molecules Xiaochun Hong（洪晓春）, Pan Ma（马盼）, Jialong Li（李嘉隆）, Wentao Wang（王文涛）, Huiyong Wang（王慧勇）, Mingxuan Li（李铭轩）, Dajun Ding（丁大军） and Sizuo Luo（罗嗣佐） 通讯作者： 罗嗣佐，吉林大学原子与分子物理研究所、吉林省瞬态量子过程调控与应用重点实验室 研究背景： 自旋-轨道耦合是相对论效应的核心体现，在光致电离、自旋翻转、系间窜越等过程中扮演关键角色。测量光电离时间延迟能够获取振幅之外的相位信息，完整刻画电子在库仑势中传播的动力学行为。近年来，阿秒光脉冲与RABBIT技术成功应用于原子分子的阿秒电离延迟测量，但自旋-轨道分辨的研究仍较少。理论计算预言，对于Ar、Kr、Xe等原子，来自自旋-轨道劈裂两个离子态的光电子发射时间差异极小，相对论效应本身并不显著影响电离延迟。然而，在CH₃I等分子中，实验观察到数十阿秒的显著相对延迟，暗示分子环境可能放大这一效应。CH₃Br作为结构相似的卤代甲烷，其自旋-轨道分辨延迟尚未被系统研究。此外，低能区域双激发态的存在可能进一步调控电离通道间的相对相位。因此，系统比较原子与分子体系，有助于厘清相对论效应、分子势修正及多电子关联对超快电离动力学的贡献。 研究内容： 采用高能量分辨的阿秒光电子干涉装置，基于RABBIT方法测量了Ar（3p）、Kr（4p）、Xe（5p）及CH₃Br分子在光子能量约20–38 eV范围内的自旋-轨道分辨光电离时间延迟。通过分析边带的振荡相位，提取相对延迟。对于Ar、Kr、Xe三种原子如图1所示，实验测得的相对延迟在–5 as至+10 as之间，整体接近零与RRPA、RRPA+ccP及TDCIS等理论预言高度吻合，证实单纯相对论效应对原子电离延迟贡献极小。对于CH₃Br分子，低阶边带（SB14、SB16）处观察到显著延迟分别为42 as和28 as，随着光子能量升高电离延迟逐渐趋近于零。 图1、Ar、Kr和Xe原子自旋轨道分辨的阿秒光电子谱 首次获得CH₃Br的自旋-轨道分辨光电离时间延迟，填补了该分子体系在阿秒时间尺度上的实验空白，如图2所示。直接对比原子与分子，揭示了分子环境是产生显著相对延迟的根本原因：分子中电子云弥散于多个原子中心，形成修正的库仑势；同时，低能区域高密度的双激发态与某一自旋-轨道通道发生更强耦合，进而“拖慢”或“加快”该通道的电离时间。区分了相对论效应与分子效应：原子实验表明纯相对论效应几乎不产生延迟，而分子中的显著延迟主要源于分子势和电子关联，而非自旋-轨道耦合本身。这一发现为发展包含分子环境与双激发态的理论模型提供了关键基准。 图2、CH₃Br分子自旋轨道分辨的阿秒光电子谱及其相对电离延迟 作者介绍 罗嗣佐 教授 吉林大学 罗嗣佐，吉林大学教授，入选国家级青年人才。从事飞秒分子解离动力学和阿秒原子分子电子动力学的研究，研制了多套高分辨阿秒光电子谱仪并开发了光电子量子态层析成像方法，实现了原子分子光电离过程中电子-离子纠缠、电子-电子关联以及电子-核耦合等多体动力学的研究。在 Nature Photonics，Physical Review Letters，Science Advance等期刊发表论文60余篇。 期刊介绍 Journal...
