JPhysD编辑优选:新型S-scheme MoS2/CdIn2S4花状异质结光催化剂

23 4月 2020 gabriels

本篇研究来自西北大学化工学院樊君教授和刘恩周副教授带领的研究团队。研究主要介绍了首次使用水热法制备了MoS2/CdIn2S4花状异质结、MoS2/CdIn2S4花状异质结具有良好的光催化降解污染物和产H2活性,以及MoS2/CdIn2S4花状异质结的载流子转移机理为S-scheme。


文章介绍

A novel S-scheme MoS2/CdIn2S4 flower-like heterojunctions with enhanced photocatalytic degradation and H2 evolution activity

Bin Zhang(张彬); Huanxian Shi(施欢贤); Xiaoyun Hu(胡晓云); Yishan Wang(王屹山)

Corresponding Author: Enzhou Liu(刘恩周); Jun Fan(樊君)

本文系统探究了MoS2/CdIn2S4复合材料的光催化性能和载流子转移机理。首先,利用一步水热法成功地制备了一系列MoS2/CdIn2S4复合材料。然后通过电镜表征观测到所制备的MoS2/CdIn2S4材料为一种由二维纳米薄片自组装而成的三维花状微球,所有花球大小一致,粒径分布为3-5 μm,不同晶格间距0.324nm 和 0.614 nm 分别对应于CdIn2S4的 (311)晶面和  MoS2的(002)晶面,且MoS2和CdIn2S4片层相互堆叠,形成良好的接触界面(图 1)。在可见光照射下,10%MoS2/CdIn2S4光催化剂表现出最优异的光催化活性:30mg催化剂在30min内可将染料罗丹明B(100mL, 10mg/L)全部降解,其降解速率常数(0.135min-1)为单体CdIn2S4(0.053 min-1)的2.6倍;其产氢速率高达1868.19 μmol·g-1·h-1,为CdIn2S4产氢速率827.09μmol·g-1·h-1的2.3倍(图2)。通过光电化学表征证明MoS2/CdIn2S4光催化剂拥有更高效的载流子转移和分离效率;通过UV-vis光谱外推得到MoS2和CdIn2S4的带隙宽度,再结合经验公式计算得出MoS2和CdIn2S4的导价带位置,并通过MS极化曲线印证了导价带位置;通过自由基捕获实验证明超氧自由基为主要活性物质。根据实验结果首次提出MoS2/CdIn2S4的S-scheme载流子转移机制:在内建电场和库仑力的作用下,相对无用的电子(MoS2的导带)和空穴(CdIn2S4的价带)相互结合,留下相对有用的电子(CdIn2S4的导带)和空穴(MoS2的价带)参与光催化反应(图 3)。研究结果对新型异质结光催化体系的设计和应用具有借鉴意义。

图1 10% MS/CIS的TEM (a) and HRTEM (b)图像

图2 MoS2/CdIn2S4的产氢性能图 (a) 和MoS2/CdIn2S4光催化产氢速率图 (b).

图3 MoS2与 CdIn2S4接触前的能带结构 (a), MoS2/CdIn2S4接触后的内部电场和界面能带弯曲 (b), MoS2/CdIn2S4在光照条件下的S-scheme载流子转移机制(c).

研究背景

当前,能源短缺和环境污染是人类可持续发展过程中需要迫切解决的两大难题。光催化作为一种经济、高效、绿色的高新科技,在光解水制氢、CO2还原、有机合成、污水处理、空气净化、杀菌消毒等诸多领域具有潜在应用前景,受到了各国政府和学者的广泛重视。尤其是光催化分解水制氢不仅可以实现太阳能向化学能的清洁转化,而且有助于减少化石资源消耗,具有重要的科学价值和现实意义。但由于一些光催化剂受自身能带结构限制,只能吸收利用紫外光(占地球表面太阳光能量的4%左右),无法充分利用太阳光中的可见光(约占太阳光能量的43%),导致其实际应用受到极大限制。因此,我们对高效可见光响应的光催化剂CdIn2S4的性能及应用进行了研究。


作者介绍

樊君 教授

樊君教授,陕西西安人,在日本横滨国立大学获得化学工程博士学位,现任西北大学二级教授,博士生导师。主要从事新颖纳米材料的制备及其在食品药品及环境快速检测方面的应用、碳一化工、二氧化碳还原与资源化利用、光催化技术在能源及环境保护中的应用等研究工作。

刘恩周 副教授

刘恩周副教授,陕西咸阳人,西北大学化工学院副教授、博士生导师。主要研究方向为能源与环境光催化技术、涉及新型光催化材料的制备、表征及应用,及光催化反应机理研究等。