2D Materials 编辑优选:石墨炔/CuI/NiO双S异质结构建及其光催化产氢性能研究

06 7月 2022 gabriels

本篇研究来自北方民族大学靳治良课题组。本文主要介绍了石墨炔是一种新型碳的同素异形体。其独特的结构优势使得它在光催化制氢中展现出优越的性能。基于石墨炔构建双S异质结是有效提高光催化分解水制氢的有效途径。研究证实石墨炔具有较为卓越的光催化性能。


文章介绍

Graphdiyne based GDY/CuI/NiO parallel double S-scheme heterojunction for efficient photocatalytic hydrogen evolution

Zhiliang Jin(靳治良), Xiangyi Wang(王相依), Xuqiang Hao(郝旭强), Guorong Wang王国荣, Xin Guo郭鑫) and Kai Wang(王凯)

通讯作者:

■  靳治良,北方民族大学

本文采用原位超声搅拌法制备了GDY/CuI/NiO三元异质结光催化剂。同时双s异质结的形成有效抑制光载流子的配对,提高了光吸收能力,更多的光生电子参与H+的还原,光催化体系的析氢能力得以提高,这无疑为构建高效的光催化制氢体系提供新的设计思路。

图1. (c) GDY的拉曼光谱;(d) GDY、GC、NiO、GCN-50的FTIR光谱。

图1c GDY的拉曼光谱中2197 cm-1处的特征峰特属于-C≡C-C≡C-(共轭二乙炔键)的振动。2199cm-1的GDY红外光谱波段来自C≡C拉伸振动。

图2 (a) NiO, (b) CuI, (c) GDY/CuI的SEM图像;(d) GDY/CuI/NiO的SEM图像和元素映射;(e) GDY/CuI/NiO的TEM图、HRTEM图和EDX结果。

从图2(a-d)可以看出,单催化剂NiO具有纳米板结构,CuI具有纳米块体结构,而GC是CuI纳米块体与GDY纳米膜的复合物。此外,在GDY/CuI/NiO的HRTEM图中(图2f),可以观察到(511)、(222)晶面属于CuI,(311)、(220)晶面属于NiO,以及GDY的非晶结构。图2e及图2(g)中的EDX元素分析证明了GDY/CuI/NiO中存在Ni、Cu、I、O和C元素。

图3 (a、b) GC、NiO、CuI、GCN-30、GCN-40、GCN-50、GCN-60和GCN-70的H2演化;(c) GCN-50在不同PH条件下H2的演化;(d) GCN-50的稳定性试验。

图3a所示,将单一催化剂GC和NiO按不同比例调节制备复合催化剂。GCN-50在4h时产氢量达到5955μmol/g,分别是GC、NiO和CuI的7.3倍、3.8倍和25.8倍。在图3b,氢产量明显稳步增加。如图3c,相同产氢环境下,pH=9的牺牲试剂TEOA更有利于GCN-50催化剂释氢,图3d中20 h连续产氢实验证实了此光催化剂良好的光催化产氢稳定性。

图4(d-f) GDY、NiO和CuI的MS曲线;(g) GDY、NiO和CuI的能带结构。

图4 (d-f)所示,GDY、NiO和CuI的平带电位分别为-1.09、2.45和0.25 eV,这与之前的报道一致。从图4 (d-f)中得出,GDY和CuI是n型半导体,而NiO是p型半导体。由图4 (g)可得出光催化剂GDY、NiO和CuI的能带位置。

研究背景:

人类正面临着严峻的环境挑战,为了克服这一问题,促进全球清洁能源的发展,发展光催化析氢技术是一项重要的战略。石墨炔是一种新型的单原子层状碳的同素异形体,实现了sp-、sp2-杂化碳原子在二维(2D)平面上的共存。本文中采用原位超声搅拌法制备了三元杂化光催化剂(GDY/CuI/NiO)。在该三元共聚物杂化光催化剂中,NiO纳米片、GDY和CuI形成的双s型异质结有效地抑制了光载流子的配对,提高了光吸收能力,使更多的光生电子参与了活性位点上质子(H+)的还原。


作者介绍

靳治良  教授

北方民族大学

  • 靳治良,男,1966年9月出生,甘肃静宁人。研究员,正高职高级工程师,北方民族大学二级教授,博士生导师。国家民委领军人才,国家民委“清洁能源与绿色化工创新团队” 带头人。现担任北方民族大学学术委员会副主任;宁夏太阳能化学转化技术重点实验室主任;国家民委化工技术基础重点实验室主任;中国能源学会专家委员 副主任委员;中国化工教育协会理事。主持并完成科研项目 26 项,发表研究论文 280 余篇,其中第一作者/通讯作者发表SCI论文 234 篇,ESI高被引论文 38 篇,热点论文 4 篇,参编学术专著 2 部,副主编教材 2 部,授权发明专利 8 件。

期刊介绍

2D Materials
  • 2021年影响因子:6.861

2D Materials(2DM)是一本重要的高质量交叉学科期刊,将基础研究与迅速发展的新材料及应用汇集在一起。期刊从多学科的视角出发,力争涵盖石墨烯研究的各个方面,及其它二维材料的相关研究。文章内容包括:石墨烯和石墨烯衍生材料;硅和锗/锗烷氮化硼;二维拓扑绝缘子;复合氧化物;复合材料;新型二维分层结构。