JPhysD编辑优选：等离子体表面改性石墨型氮化碳增强可见光催化NO氧化
文章介绍
Qimiao Zeng(曾琦淼), Jiupai Ni(倪九派), Davide Mariotti, Lanying Lu(卢兰英), Hong Chen(陈宏) and Chengsheng Ni(倪呈圣)
通讯作者：
- 倪呈圣，西南大学
研究背景：
光催化氧化法是目前净化空气中低浓度氮氧化物（NOx）最环保、经济和高效的技术。氮化碳聚合物（PCN）具有无毒、易制备、带隙合适、良好的化学稳定性等特点受到光催化领域的关注。但其活性位点少和光生载流子复合率高导致可见光催化活性偏低。对此，研究人员采用多种方法对PCN进行改性，例如形态调控、元素掺杂、异质结耦合等。介质阻挡放电（DBD）产生的低温等离子体可以通过改变表面形态、调整电子结构、促进活性组分的分散或产生新的活性相对材料进行表面改性。此外，放电过程中产生的大量自由基和高能电子利于去除空气污染物。本研究采用等离子体表面改性PCN实现高效可见光催化氧化一氧化氮（NO），为提高PCN可见光催化性能提供新的改性策略。
研究内容：
不同气氛（Air、Ar、Ar-5%H2）下用DBD处理PCN（图1），探索氧化或惰性气氛中等离子体对催化剂表面、物理化学性质和光催化活性的影响。
图1 反应装置图
成果：
原位光学发射（图2）反映等离子体过程产生了受激发的原子和分子。在空气等离子体中主要观察到N2和NO，Ar和H2放电中下存在明显的OH及大量的Ar发射峰。
图2 等离子体的光发射
等离子体处理不改变PCN的晶体结构（图3a），减少表面O-H（图3b），增加-C=O （图3c）。
图3 结构和成分分析
等离子体改性抑制了电子和空穴的复合率，提高了两者的分离效率，表现为光致发光强度降低（图4a）及电子顺磁共振信号增强（图4b），还增加了平带能量（图4c），以产生更多还原热电子。
图4 光学性质和能谱图
空气等离子体处理后自由基反应形成HONO，在可见光下释放出NOx基团，对反应不利（图5a、b），Ar和H2等离子体处理并非如此（图5c）。在PCN表面进行DBD处理可以有效去除NO（图5d），尤其是Ar-5%H2，催化效率增加到69.19%，硝酸根离子选择性达到90.51%。
图5 不同处理条件下的可见光催化活性
创新：
该工作利用等离子体放电中产生的高能电子和活性自由基的反应导致PCN的表面缺陷（碳空位），从而实现高效的可见光催化，提供了利用DBD进行表面改性和污染物降解的新思路。
作者介绍
倪呈圣 教授
西南大学
- 倪呈圣，西南大学资源环境学院教授，重庆市“巴渝学者青年学者”，2014年毕业于圣安德鲁斯大学，获哲学博士学位。主要研究清洁能源转化器件的电能/化学能和光能/化学能转化的示范和机理、固体氧化物能源转换器件、环境光催化修复材料。在《Nature Communications》、《ACS Catalysis》《Journal of Materials Chemistry A》、《Chemical Engineering Journal》等杂志发表论文70余篇，被引1000多次。
期刊介绍
- 2022年影响因子：3.4 Citescore：5.9
- Journal of Physics D: Applied Physics（JPhysD，《物理学报D：应用物理》）发表应用物理各领域的前沿研究和综述，具体包括：应用磁学和磁性材料、半导体和光子学、低温等离子体和等离子表面相互作用、凝聚态物理、表面科学和纳米结构、生物物理以及能源等六个领域。文章类型包括原创性论文、研究路线图、通讯以及每年针对热点研究的专题综述和特刊。