JPhysD编辑优选：等离子体催化CH4干重整的数值模拟与机理研究
文章介绍
Jie Pan（潘杰）, Tong Chen（陈童）, Yuan Gao（高远）, Yun Liu（刘芸）, Shuai Zhang（张帅）, Yadi Liu（刘亚迪） and Tao Shao（邵涛）
通讯作者：
- 邵涛，中国科学院电工研究所
本文针对图1所示的纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整反应器，将泡沫镍催化剂表面反应嵌入ZDPlaskin求解器，构成等离子体催化重整甲烷-二氧化碳的气相-表面耦合动力学模型，使用图2所示的实验装置得到图3所示的气隙电压并将气隙电压转换为数值模拟中的约化电场强度，建立与实验结果契合的快速零维模型，数值模拟研究纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整的机理与特性，得到重要气相和表面粒子密度的时间演化以及图4所示的电子能量损失分布和图5所示的气相-表面反应路径。
研究结果表明，C2O4+和CH4+、H和O、CH4(v13)为纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整中的高密度离子、自由基、振动激发态粒子，涉及CH4和CO2的反应分别消耗总电子能量的19.7%和80.3%，表面反应产生大量的吸附粒子CH3(s)、H(s)、CO(s)、O(s)，甲醛和甲醇主要由甲基与氧自由基和羟基间的反应产生。
本文建立的数值模型与真实的等离子体催化反应器较为接近，并数值模拟研究得到纳秒脉冲DBD等离子体催化重整甲烷-二氧化碳中关键的气相和表面粒子以及高值化学品的反应路径，为进一步研究等离子体催化甲烷干重整的复杂机理与特性提供数值模型和理论依据。
图1 纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整反应器示意图
图2 纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整实验装置示意图
图3 纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整的气隙电压和约化电场强度
图4 纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整的电子能量损失分布
图5 纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整的反应路径图
研究背景：
等离子体催化是利用等离子体与催化剂的相互作用和协同效应，提高能源转化效率的新兴科技。纳秒脉冲DBD是产生高稳定性和强化学活性的非平衡等离子体的理想途径。本研究对碳基能源转化中典型的甲烷-二氧化碳混合气体，建立纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整的气相-表面耦合动力学模型并依据实验结果设置数值模拟参数，呈现重要气相和表面粒子密度的时间演化与反应路径，解析微观等离子体催化机理及宏观等离子体催化效果。本研究对理解多物理场、等离子体动力学和催化动力学耦合形成的等离子体催化机理，提高纳秒脉冲DBD等离子体催化甲烷干重整的气体转化率和高值化学品产率与选择性，助力实现碳达峰与碳中和有理论价值和实践意义。
作者介绍
邵涛 研究员
中国科学院电工研究所
- 邵涛，中国科学院电工研究所研究员，博士生导师，研究方向为高电压放电和等离子体技术应用，担任中国科学院大学岗位教授、中国电工技术学会等离子体及应用专业委员会主任委员、等离子体科学和能源转化北京市国际合作基地主任，国家杰出青年科学基金获得者、 IEEE-IPMHVC William Dunbar奖获得者、英国皇家学会牛顿高级学者。
期刊介绍
- 2021年影响因子：3.409 Citescore：5.7
- Journal of Physics D: Applied Physics（JPhysD，《物理学报D：应用物理》）发表应用物理各领域的前沿研究和综述，具体包括：应用磁学和磁性材料、半导体和光子学、低温等离子体和等离子表面相互作用、凝聚态物理、表面科学和纳米结构、生物物理以及能源等六个领域。文章类型包括原创性论文、研究路线图、通讯以及每年针对热点研究的专题综述和特刊。